Mauliate ma di hamu naung ro tu Alam.com. Versi ni peramban na dipangke hamu, terbatas do dukungan CSS. Asa denggan hasilna, denggan do molo dipangke hamu browser versi na baru (manang dipamate hamu mode kompatibilitas di Internet Explorer). Di tingki i, asa boi tongtong diurupi, hupatudu hami ma situs i so pola margaya manang mamangke Java.
Pasivasi cacat madung bahat ipake giot maningkatkon kinerja sel surya perovskit triyodida timah, tai efek tingon marragam cacat tu stabilitas fase α inda jelas; Dison, mamangke teori fungsi kepadatan, hami mananda parjolo sahali jalur degradasi ni perovskit timah formamidin sian fase α tu fase δ jala mamparsiajari panghorhon ni marragam cacat tu penghalang energi peralihan fase. Hasil simulasi mamprediksi molo lowongan yodium paling mungkin mambaen degradasi harana ia sacara signifikan manurunkon penghalang energi tu peralihan fase α-δ dot puna energi pembentukan na paling rendah i parmukaan perovskit. Dipamasuk lapisan padat timah oksalat na so larut di aek tu parmukaan perovskit marlapatan mangambati panguraian ni fase α, mangambati migrasi dohot panguapan ni yodium. Tamba ni i, strategi on marlapatan mangurangi rekombinasi nonradiasi antarmuka jala manambai efisiensi sel surya gabe 25,39% (disertifikasi 24,92%). Perangkat na so dikemas on boi dope mampartahanhon efisiensi aslina 92% dung maroperasi di daya maksimal saleleng 550 jom di toru ni iradiasi massa udara 1,5 G na disimulasihon.
Efisiensi konversi daya (PSE) ni sel surya perovskit (PSC) nunga sahat tu rekor na timbo na disertifikasi 26%1. Sian taon 2015, PSC modern lobi mamilih formamidin triyodida perovskite (FAPbI3) manjadi lapisan penyerap cahaya harana stabilitas panas na sangat baik dot celah pita na lobi jonok tu batas Shockley-Keisser 2,3,4. Sayangna, film FAPbI3 secara termodinamis mengalami peralihan fase sian fase α hitam tu fase δ non-perovskit kuning di suhu kamar5,6. Laho mangambati pembentukan fase delta, marragam komposisi perovskit na kompleks nunga dikembangkon. Strategi na paling umum laho mangatasi masalah on ima mancampur FAPbI3 dohot kombinasi ion metil amonium (MA+), sesium (Cs+) dohot bromida (Br-)7,8,9. Alai, perovskit hibrida menderita alani pembesaran celah pita dohot pemisahan fase na dibahen foto, na mambahen sega kinerja dohot stabilitas operasional ni PSC na dihasilhon.
Studi na baru-baru on patuduhon molo FAPbI3 kristal tunggal murni tanpa doping adong stabilitas na mansai denggan ala kristalinitas na mansai denggan jala cacat na rendah13,14. Alani i, mangurangi cacat marhite na pagandahon kristalinitas FAPbI3 massal, i ma sada strategi na ringkot laho mandapot PSC na efisien jala stabil2,15. Alai, saleleng operasi PSC FAPbI3, boi dope masa degradasi tu fase δ non-perovskit segi enam kuning na so dihalomohon16. Prosesna somalna dimulai sian parmukaan dohot batas butir na ummura hona aek, mohop dohot panondang ala adong godang luat na cacat17. Alani i, porlu do pasivasi permukaan/butir laho manstabilhon fase hitam ni FAPbI318. Godang do strategi pasivasi cacat, tarmasuk ma i parmasuk ni perovskit dimensi na rendah, molekul Lewis asam-basa, dohot garam amonium halida, mambahen hamajuon na balga di PSC formamidin. Sahat tu saonari, hampir sude penelitian nunga fokus tu peran ni marragam cacat di na manontuhon sifat optoelektronik songon rekombinasi pembawa, ganjang ni difusi dohot struktur pita di sel surya22,23,24. Misalna, teori fungsi kepadatan (DFT) ipake giot sacara teoritis mamprediksi energi pembentukan dot tingkat energi panjebakan tingon marragam cacat, na bahat ipake giot manogunogu desain pasivasi praktis20,25,26. Molo lam moru angka cacat, somalna lam denggan ma stabilitas ni alat i. Alai, di PSC formamidin, mekanisme pengaruh ni marragam cacat tu stabilitas fasa dohot sifat fotolistrik ingkon marasing situtu. Sahat tu na taboto, pangantusion na mendasar taringot tu songon dia cacat mambahen peralihan fase kubik tu segi enam (α-δ) dohot peran pasivasi permukaan tu stabilitas fase ni perovskit α-FAPbI3 ndang apala diantusi dope.
Dison, tapaboa do jalur degradasi perovskit FAPbI3 sian fase α hitam tu fase δ kuning dohot pengaruh ni ragam ni cacat tu penghalang energi peralihan fase α tu δ marhite DFT. I lowongan, na mura dihasilhon tingki pambuatan film dohot operasi alat, diprediksi na paling mungkin mamungka peralihan fase α-δ. Alani i, dipatandahon hami ma lapisan padat timah oksalat (PbC2O4) na so larut di aek jala stabil secara kimia di ginjang ni FAPbI3 marhite reaksi di ingananna. Permukaan oksalat timah (LOS) mangambati pembentukan lowongan I dot mangambati migrasi ion I muda irangsang panas, cahaya, dot medan listrik. LOS na dihasilhon marlapatan mangurangi rekombinasi nonradiasi antarmuka jala meningkatkan efisiensi PSC FAPbI3 gabe 25,39% (disertifikasi gabe 24,92%). Perangkat LOS na inda ikemas on mampartahankon 92% efisiensi aslina dung maroperasi i titik daya maksimal (MPP) lobi tingon 550 jom i massa udara simulasi (AM) 1,5 G radiasi.
Parjolo ma hami mambahen perhitungan ab initio laho mangalului jalur penguraian ni perovskit FAPbI3 tu peralihan sian fase α tu fase δ. Marhite proses parubahan fase na rinci, didapot ma parubahan sian oktahedron marbagi sudut [PbI6] tolu dimensi di fase α kubik FAPbI3 tu oktahedron marbagi pinggir [PbI6] sada dimensi di fase δ segi enam ni FAPbI3. putus 9. Pb-I membentuk ikatan di langkah parjolo (Int-1), jala penghalang energina sahat tu 0,62 eV/sel, songon na di gambar 1a. Molo oktahedron i digeser tu arah [0\(\bar{1}\)1], rante pendek segi enam i membesar sian 1×1 gabe 1×3, 1×4 jala ujungna masuk tu fase δ. Rasio orientasi ni sude dalan i ma. Sian diagram parbagian ni energi, boi do idaon dung nukleasi fase δ ni FAPbI3 di tahap na mangihut, umtoru do penghalang energi sian peralihan fase α, na marlapatan peralihan fase i gabe dipercepat. Tangkas do, langkah parjolo mangatur peralihan fase mansai ringkot molo naeng manekan degradasi fase α.
a Proses transformasi Fasa sian hambirang tu siamun – fase FAPbI3 hitam (fase α), pembelahan ikatan Pb-I parjolo (Int-1) jala selanjutna pembelahan ikatan Pb-I (Int-2, Int -3 dohot Int -4) dohot fase FAPbI3 kuning (fase delta). b Hambatan energi tu peralihan fase α tu δ ni FAPbI3 marojahan tu ragam ni cacat titik intrinsik. Garis titik-titik patuduhon penghalang energi ni kristal na ideal (0,62 eV). c Energi pembentukan cacat titik primer di permukaan perovskit timah. Sumbu absis ima penghalang energi peralihan fase α-δ, dot sumbu ordinat ima energi pembentukan cacat. Bagian na marwarna abu-abu, kuning dohot hijau ima tipe I (EB rendah-FE tinggi), tipe II (FE tinggi) dohot tipe III (EB rendah-FE rendah), masing-masing. d Energi pembentukan cacat VI dohot LOS ni FAPbI3 di kontrol. e I penghalang migrasi ion di kontrol dohot LOS ni FAPbI3. f – gambaran skematis ni parpindahan ni ion I (bola oranye) dohot gLOS FAPbI3 (abu-abu, timah; ungu (oranye), yodium (yodium bergerak)) di kontrol gf (kiri: pandangan atas; kanan: penampang, coklat); karbon; biru muda – nitrogen; na rara – oksigen; warna pink muda – hidrogen). Data sumber diparade di bagasan bentuk file data sumber.
Dung i, diparsiajari hami ma pengaruh ni ragam ni cacat titik intrinsik (termasuk penghunian antisit Pbfa, IFA, PbI, dohot IPb; atom interstisial Pbi dohot Ii; dohot lowongan VI, VFA, dohot VPb), na dianggap gabe faktor kunci. na mambahen degradasi fase tingkat atom dohot energi dipatuduhon di Gambar 1b dohot Tabel Tambahan 1. Na menarik, ndang sude cacat mangurangi penghalang energi ni peralihan fase α-δ (Gambar 1b). Hami porsaya molo cacat na adong energi pembentukan na rendah dohot hambatan energi peralihan fase α-δ na tumoru dianggap merugikan stabilitas fase. Songon naung dibaritahon nangkin, permukaan na kaya timah umumna dianggap efektif tu formamidin PSC27. Alani i, taparrohahon do permukaan na marujung PbI2 (100) di kondisi na mamora timah. Energi pembentukan cacat cacat titik intrinsik permukaan dipatuduhon di Gambar 1c dohot Tabel Tambahan 1. Marhite penghalang energi (EB) dohot energi pembentukan peralihan fase (FE), cacat on digoari gabe tolu jenis. Tipe I (EB rendah-FE tinggi): Nang pe IPb, VFA dohot VPb marlapatan mangurangi penghalang energi tu peralihan fase, alai adong do energi pembentukan na timbo. Alani i, porsea do hami, angka jenis cacat on marpanghorhon na terbatas tu peralihan fase ala jarang do i terbentuk. Tipe II (EB tinggi): Alani peningkatan penghalang energi peralihan fase α-δ, cacat anti-tempat PbI, IFA dohot PbFA ndang manegai stabilitas fase perovskit α-FAPbI3. Tipe III (EB rendah-FE rendah): Cacat VI, Ii dohot Pbi na marenergi pembentukan na relatif rendah boi mambahen degradasi fase hitam. Tarlumobi dilehon FE dohot EB VI na umtoru, porsea do hami strategi na paling efektif ima mangurangi I lowongan.
Laho mangurangi VI, dibahen hami ma lapisan padat PbC2O4 laho padengganhon permukaan ni FAPbI3. Molo dibandinghon tu pasivator garam halida organik songon feniletilemonium yodida (PEAI) dohot n-oktilamonium yodida (OAI), PbC2O4, na so marisi ion halogen bergerak, stabil secara kimia, ndang larut di bagasan aek, jala mura dinonaktifhon molo dirangsang. Penstabilan na denggan sian kelembaban permukaan dohot medan listrik ni perovskit. Kelarutan PbC2O4 di bagasan aek holan 0,00065 g/L, na bahkan umtoru sian PbSO428. Na rumingkot, lapisan LOS na padat jala seragam boi diparade lambok di film perovskit mamangke reaksi di ingananna (ida di toru). Dibahen hami do simulasi DFT ikatan antarmuka antara FAPbI3 dohot PbC2O4 songon na dipatuduhon di Gambar Tambahan 1. Tabel Tambahan 2 pataridahon energi pembentukan cacat dung suntikan LOS. Didapot hami do LOS ndang holan manambai energi pembentukan cacat VI 0,69-1,53 eV (Gambar 1d), alai dohot do manambai energi aktivasi ni I di permukaan migrasi dohot permukaan keluar (Gambar 1e). I tahap parjolo, ion I marpinda-pinda i sapanjang parmukaan perovskit, maninggalkon ion VI i posisi kisi-kisi dohot penghalang energi 0,61 eV. Dung dipamasuk LOS, ala ni panghorhon ni hambatan sterik, lam tamba ma energi aktivasi tu migrasi ni ion I tu. 1,28 eV. Di tingki parpindaan ni ion I na manadingkon parmukaan ni perovskit, tumimbo do nang penghalang energi di VOC sian sampel kontrol (Gbr. 1e). f dohot g dipatuduhon di gambar 1 f dohot g. Hasil simulasi patuduhon molo LOS boi mangambati pembentukan cacat VI dohot penguasaan I, marhite i mangambati nukleasi peralihan fase α tu δ.
Reaksi antara asam oksalat dohot perovskit FAPbI3 diuji. Dung dicampur larutan asam oksalat dohot FAPbI3, terbentuk ma godang endapan na bontar, songon na dipatuduhon di Gambar Tambahan 2. Produk bubuk ditanda sebagai bahan PbC2O4 murni mamakke difraksi sinar-X (XRD) (Gambar Tambahan 3) dohot transformasi Fourier Fframerah di S4). Didapot hami do asam oksalat mansai larut di alkohol isopropil (IPA) di suhu kamar dohot kelarutan hira-hira 18 mg/mL, songon na dipatuduhon di Gambar Tambahan 5. On mambahen pengolahan na mangihut lam mura ala IPA, songon pelarut pasivasi umum, ndang manegai lapisan na jempek. Alani i, marhite na manurdukkon film perovskit tu larutan asam oksalat manang melapisi larutan asam oksalat tu perovskit, boi do hatop dapot PbC2O4 na tipis jala padat di permukaan ni film perovskit hombar tu persamaan kimia FAbI +4O. FAI boi dilarutkan di IPA jala marhite i dipadao tingki masak. Ketebalan LOS bisa dikendalikon dohot waktu reaksi dot konsentrasi prekursor.
Gambar 2a,b. Hasilna patuduhon molo morfologi parmukaan perovskit denggan dijaga, jala godang partikel halus na disimpan di parmukaan butir, na ingkon mewakili lapisan PbC2O4 na dibentuk reaksi di ingananna. Film perovskit LOS memiliki permukaan na agak halus (Gambar Tambahan 6) jala sudut kontak aek na umbalga dibandinghon film kontrol (Gambar Tambahan 7). Dipangke ma mikroskop elektron transmisi melintang resolusi tinggi (HR-TEM) laho mambedahon lapisan parmukaan ni produk i. Molo dibandinghon tu film kontrol (Gbr. 2c), tangkas do tarida lapisan tipis na seragam jala padat dohot ketebalan hira-hira 10 nm di ginjang ni perovskit LOS (Gbr. 2d). Manggunahon mikroskop elektron pemindaian medan gelap ring sudut tinggi (HAADF-STEM) laho mamareso antarmuka antara PbC2O4 dohot FAPbI3, hadirion ni daerah kristal FAPbI3 dohot daerah amorf PbC2O4 boi tangkas diida (Gambar Tambahan 8). Komposisi permukaan ni perovskit dung diperlakuhon asam oksalat ditanda marhite pangukuran spektroskopi fotoelektron sinar-X (XPS), songon na dipatuduhon di Gambar 2e-g. Di Gambar 2e, puncak C 1s sekitar 284,8 eV dohot 288,5 eV masuk tu sinyal CC dohot FA na khusus. Molo dibandinghon tu selaput kontrol, selaput LOS patuduhon puncak tambahan di 289,2 eV, na dihubunghon tu C2O42-. Spektrum O 1s ni perovskit LOS patuduhon tolu puncak O 1s na marasing secara kimia di 531,7 eV, 532,5 eV, dohot 533,4 eV, na hombar tu COO na diprotonhon, C=O ni gugus oksalat na utuh 30 dohot atom O sian komponen OH2e (Gbr. ). )). Molo sampel kontrol, holan puncak O 1s na metmet do na diida, na boi dihubunghon tu oksigen na diserap kimia di permukaan. Ciri-ciri membran kontrol Pb 4f7/2 dohot Pb 4f5/2 maringanan di 138,4 eV dohot 143,3 eV. Diida hami do perovskit LOS patuduhon pergeseran puncak Pb hira-hira 0,15 eV tu energi pengikat na tumimbo, na patuduhon interaksi na gumogo antara atom C2O42- dohot Pb (Gbr. 2g).
a Gambar SEM ni kontrol dohot b film perovskit LOS, tampilan atas. c Mikroskop elektron transmisi penampang resolusi tinggi (HR-TEM) ni kontrol dohot d film perovskit LOS. XPS resolusi tinggi dari e C 1s, f O 1s dan g Pb 4f film perovskit. Data sumber diparade di bagasan bentuk file data sumber.
Mangihuthon hasil DFT, secara teoritis diprediksi do cacat VI dohot migrasi I mura mambahen peralihan fase sian α tu δ. Laporan na salpu patuduhon, I2 hatop do dipalua sian film perovskit na marbasis PC tingki fotoimmersi dung dibahen film i tu tekanan cahaya dohot panas31,32,33. Laho paposhon roha ni panghorhon ni timah oksalat tu fase α ni perovskit, dibahen hami ma film perovskit kontrol dohot LOS tu botol kaca na tembus na marisi toluena, dung i disinari ma i dohot 1 sinar matahari saleleng 24 h. Diukur hami ma penyerapan ni cahaya ultraviolet dohot cahaya na tarida (UV-Vis). ) larutan toluena, songon na di gambar 3a. Dibandingkon tu sampel kontrol, dao umtoru do intensitas penyerapan I2 na diida di kasus LOS-perovskit, na patuduhon LOS na kompak boi mangambati pelepasan I2 sian film perovskit tingki direndam cahaya. Dipatuduhon do di sisipan ni Gambar 3b dohot c. Perovskit LOS on tong dope marwarna hitam, sementara godangan film kontrol nunga marwarna kuning. Spektrum penyerapan UV–na tarida sian film na direndam dipatuduhon di Gambar. 3b, c. Diparrohahon hami do, tangkas do moru penyerapan na hombar tu α di film kontrol. Dibahen ma pangukuran sinar-X laho mandokumentasihon evolusi ni struktur kristal. Dung 24 jom penerangan, perovskit kontrol patuduhon sinyal fase δ na kuning na gogo (11,8°), sementara perovskit LOS tong do mampartahanhon fase hitam na denggan (Gambar 3d).
Spektrum penyerapan UV na tarida sian larutan toluena di na dibahen film kontrol dohot film LOS di toru ni 1 sinar matahari saleleng 24 jom. Inset patuduhon sada botol na dibahen ganup film tu toluena na dos godangna. b Spektrum penyerapan UV-Vis film kontrol dohot c film LOS sebelum dohot dung 24 h direndam di toru ni 1 sinar matahari. Di inset i, adong do foto ni film uji coba i. d Pola difraksi sinar-X film kontrol dohot LOS sebelum dohot dung 24 h paparan. Gambar SEM film kontrol e dohot film f LOS dung 24 jam paparan. Data sumber diparade di bagasan bentuk file data sumber.
Dibahen hami do pangukuran mikroskop elektron pemindaian (SEM) laho mangamati perubahan struktur mikro ni film perovskit dung 24 jom penerangan, songon na di gambar 3e,f. Di film kontrol, sega do butir-butir na balga jala gabe jarum na metmet, na hombar tu morfologi ni produk fase δ FAPbI3 (Gambar 3e). Molo film LOS, butir-butir perovskit tongtong do denggan (Gambar 3f). Hasilna patoguhon na mago ni I secara signifikan manginduksi peralihan sian fase hitam tu fase kuning, sementara PbC2O4 menstabilkan fase hitam, mencegah mago ni I. serentak mangalehon yodium jala membentuk VI. Songon na i prediksi DFT, LOS bisa mangambati pembentukan cacat VI dot mangambati migrasi ion I tu parmukaan perovskit.
Tamba ni i, diparsiajari do panghorhon ni lapisan PbC2O4 tu ketahanan kelembaban ni film perovskit di udara atmosfer (kelembaban relatif 30-60%). Songon na dipatuduhon di Gambar Tambahan 9, perovskit LOS tong dope marwarna hitam dung 12 ari, sementara film kontrol marwarna kuning. Di pangukuran XRD, film kontrol patuduhon puncak na gogo di 11,8° na hombar tu fase δ ni FAPbI3, sementara perovskit LOS mampartahanhon fase α hitam dohot denggan (Gambar Tambahan 10).
Dipangke do fotoluminesen keadaan mantap (PL) dohot fotoluminesen na diselesaikan waktu (TRPL) laho mamparsiajari efek pasivasi oksalat timah di permukaan perovskit. Di Gambar Gambar 4a patuduhon na film LOS nunga lam tamba gogo ni PL. Di gambar pemetaan PL, intensitas ni film LOS di sude luas 10 × 10 μm2 tumimbo sian film kontrol (Gambar Tambahan 11), na patuduhon na PbC2O4 seragam pasifhon film perovskit. Masa hidup pembawa ditontuhon marhite na mendekati peluruhan TRPL dohot fungsi eksponensial tunggal (Gbr. 4b). Masa hidup pembawa film LOS ima 5,2 μs, na dao lobi ganjang sian film kontrol dohot umur pembawa 0,9 μs, na patuduhon rekombinasi nonradiatif parmukaan na moru.
PL keadaan mantap dohot spektrum b PL sementara film perovskit di atas kaca. c Kurva SP alat (FTO/TiO2/SnO2/Perovskite/Spiro-OMetad/Au). d Spektrum EQE dohot spektrum Jsc EQE na terpadu sian alat na paling efisien. d Ketergantungan ni gogo ni cahaya ni alat perovskit tu gambar Voc. f Analisis MKRC khas mamakke alat lubang bersih ITO/PEDOT:PSS/Perovskit/PCBM/Au. VTFL ima tegangan pengisian jebakan maksimal. Sian data on ma hami mangetong kepadatan jebakan (Nt). Data sumber diparade di bagasan bentuk file data sumber.
Laho mamparsiajari panghorhon ni lapisan oksalat timah tu kinerja ni alat i, dipangke ma struktur kontak FTO/TiO2/SnO2/perovskite/spiro-OMeTAD/Au tradisional. Dipangke hami do formamidin klorida (FACl) songon aditif tu prekursor perovskit ganti ni metilamin hidroklorida (MACl) laho mandapot kinerja perangkat na dumenggan, ala FACl boi mangalehon kualitas kristal na dumenggan jala pasidinghon celah pita ni FAPbI335 (ida Gambar Tambahan detail2). ). 12-14). IPA dipillit gabe antipelarut ala mangalehon kualitas kristal na dumenggan jala orientasi na dihalomohon di film perovskit dibandinghon dietil eter (DE) manang klorobenzena (CB)36 (Gambar Tambahan 15 dohot 16). Ketebalan PbC2O4 dioptimalkan dengan hati-hati asa boi seimbang pasivasi cacat dohot pengangkutan muatan marhite na menyesuaihon konsentrasi asam oksalat (Gambar Tambahan 17). Kurva kepadatan arus (CD) khas untuk alat kontrol dohot LOS dipatuduhon di Gambar 4c, jala parameter na diekstraksi dilehon di Tabel Tambahan 3. 25,75 mA cm-2 (25,74 mA cm-2), Voc 1,16 V (1,16 V) dohot pindai balik (maju). Faktor pengisian (FF) ima 78,40% (76,69%). Maksimal PCE LOS PSC ima 25,39% (24,79%), Jsc ima 25,77 mA cm-2, Voc ima 1,18 V, FF ima 83,50% (81,52%) sian balik (Scan maju tu). Perangkat LOS on mandapot kinerja fotovoltaik na marsertifikat 24,92% di laboratorium fotovoltaik pihak ketiga na dihaporseai (Gambar Tambahan 19). Efisiensi kuantum luar (EQE) mangalehon Jsc terpadu masing-masing 24,90 mA cm-2 (kontrol) dohot 25,18 mA cm-2 (LOS PSC), na denggan do hombar tu Jsc na diukur di spektrum standar AM 1,5 G (Gbr. .4d). ) . Dipatuduhon do PCE na diukur tu PSC kontrol dohot LOS dipatuduhon di Gambar Tambahan 20.
Songon na dipatuduhon di Gambar 4e, hubungan antara Voc dohot gogo ni cahaya dietong laho mamparsiajari panghorhon ni PbC2O4 tu rekombinasi permukaan na dibantu jebakan. Lereng ni garis na dipasang tu alat LOS ima 1,16 kBT/persegi, na umtoru sian kemiringan ni garis na dipasang tu alat kontrol (1,31 kBT/persegi), na patoguhon na LOS marguna laho mangambati rekombinasi permukaan marhite umpan. Dipangke hami do teknologi pembatas arus muatan ruang angkasa (SCLC) laho mangukur secara kuantitatif kepadatan cacat ni film perovskit marhite na mangukur karakteristik IV na golap ni alat lubang (ITO/PEDOT:PSS/perovskit/spiro-OMeTAD/Au) songon na dipatuduhon di gambar. 4f Patuduhon. Kepadatan jebakan dihitung dengan rumus Nt = 2ε0εVTFL/eL2, dimana ε ima konstanta dielektrik relatif film perovskite, ε0 ima konstanta dielektrik vakum, VTFL ima tegangan pembatas untuk mangisi jebakan, e ima muatan, L ima ketebalan film perovskit n). Kepadatan cacat ni alat VOC dietong 1,450 × 1015 cm-3, na umtoru sian kepadatan cacat ni alat kontrol, i ma 1,795 × 1015 cm-3.
Perangkat na so dikemas i diuji di titik daya maksimal (MPP) di toru ni arian na gok di toru ni nitrogen laho mamareso stabilitas kinerjana jangka panjang (Gambar 5a). Dung 550 jom, alat LOS totop mampartahankon 92% efisiensi maksimalna, sadangkan kinerja alat kontrol madung turun tu 60% tingon kinerja aslina. 5b, c) diukur marhite spektrometri massa ion sekunder tingki habang. Godang do akumulasi yodium na boi idaon di luat kontrol mas na di ginjang. Kondisi parlindungan gas inert inda tarmasuk faktor-faktor na manegai lingkungan songon kelembaban dot oksigen, na manunjukkon molo mekanisme internal (ima, migrasi ion) do na martanggung jawab. Mangihuthon hasil ToF-SIMS, ion I- dohot AuI2- diida di elektroda Au, na patuduhon difusi I sian perovskit tu Au. Intensitas sinyal ion I- dohot AuI2- di alat kontrol hira-hira 10 hali tumimbo sian sampel VOC. Laporan sebelumna madung patuduhon molo permeasi ion boi manghorhon tu penurunan na hatop di konduktivitas lubang spiro-OMeTAD dohot korosi kimia lapisan elektroda atas, marhite i gabe buruk kontak antarmuka di alat37,38. Dibuat ma elektroda Au jala diuras ma lapisan spiro-OMeTAD sian substrat i marhite larutan klorobenzena. Dung i, dicirihon hami ma film i mamangke difraksi sinar-X kejadian marmahan (Gambar 5d). Hasilna patuduhon molo film kontrol adong puncak difraksi na jelas di 11,8 °, sementara ndang adong puncak difraksi na baru muncul di sampel LOS. Hasilna patuduhon, godang do harugian ni ion I di film kontrol na mambahen tubu fase δ, sadangkan di film LOS proses on tangkas dihambat.
575 jam pelacakan MPP berkelanjutan alat na so disegel di suasana nitrogen dohot 1 sinar matahari tanpa saringan UV. Dibahen ma ion b I- dohot c AuI2- di alat kontrol MPP LOS dohot alat penuaan. Nuansa kuning, hijau dohot oranye hombar tu Au, Spiro-OMeTAD dohot perovskit. d GIXRD ni film perovskit dung uji MPP. Data sumber diparade di bagasan bentuk file data sumber.
Diukur do konduktivitas na margantung tu suhu laho paposhon roha na boi do PbC2O4 mangambati migrasi ion (Gambar Tambahan 21). Energi aktivasi (Ea) ni migrasi ion ditontuhon marhite mangukur parubahan konduktivitas (σ) ni film FAPbI3 di suhu na marasing (T) jala mamangke hubungan Nernst-Einstein: σT = σ0exp(−Ea/kBT), di na σ0 ima konstanta, kB ima konstanta Bol. Dapot hita do nilai Ea sian kemiringan ln(σT) maradophon 1/T, i ma 0,283 eV tu kontrol jala 0,419 eV tu alat LOS.
Singkatna, hami mangalehon kerangka teoritis laho mananda jalur degradasi ni perovskit FAPbI3 dohot pengaruh ni ragam ni cacat tu penghalang energi ni peralihan fase α-δ. Di tonga-tonga ni angka cacat on, cacat VI secara teoritis diprediksi mura mambahen peralihan fase sian α tu δ. Lapisan padat PbC2O4 na inda larut i aek dot stabil kimia iparsiajari giot manstabilkon fase α FAPbI3 dohot mangambati pembentukan lowongan I dot migrasi ion I. Strategi on marlapatan mangurangi rekombinasi non-radiasi antarmuka, manambai efisiensi sel surya gabe 25,39%, jala maningkathon stabilitas operasi. Hasil nami mangalehon bimbingan laho mandapot PSC formamidin na efisien jala stabil marhite na mangambati peralihan fase α tu δ na dibahen cacat.
Dituhor ma sian Sigma-Aldrich. Asam klorida (HCl, 35,0-37,0%) dohot etanol (anhidrat) dituhor sian Industri Kimia Guangzhou. SnO2 (15% berat penyebaran koloid timah (IV) oksida koloid) dituhor sian Alfa Aesar. Timah (II) yodida (PbI2, 99,99%) dituhor sian TCI Shanghai (Cina). 99,5 %, 99,5 %, metilamin hidroklorida (MACl, 99,5%), 2 Dituhor ma sian Perusahaan Teknologi Cahaya Polimer Xi'an (Cina). N,N-dimetilformamida (DMF, 99,8%), dimetilsulfoksida (DMSO, 99,9%), alkohol isopropil (IPA, 99,8%), klorobenzena (CB, 99,8%), asetonitril (ACN). Dituhor sian sigma-aldrich. Asam oksalat (H2C2O4, 99,9%) dituhor sian Macklin. Sude bahan kimia dipangke songon na jinalo so pola adong perubahan na asing.
ITO manang FTO substrat (1,5 × 1,5 cm2) dibersihkan marhite deterjen, aseton, dohot etanol saleleng 10 min, dung i dikeringkan di toru ni aliran nitrogen. Lapisan penghalang TiO2 na padat disimpan di substrat FTO mamangke larutan titanium diisopropoksibis (asetilasetonat) di bagasan etanol (1/25, v/v) na disimpan di suhu 500 °C saleleng 60 min. Penyebaran koloid SnO2 diencerkan dohot aek deion di rasio volume 1:5. I substrat na ias na irawat dohot ozon UV salaos 20 menit, film tipis nanopartikel SnO2 disimpan i 4000 rpm salaos 30 detik dungi ipanaskon i 150 °C salaos 30 menit. 275,2 mg FAI, 737,6 mg PbI2 dan FACl (20 mol%) dilarutkan dalam pelarut campuran DMF/DMSO (15/1). Lapisan perovskit diparade marhite na mansentrifugasi 40 μL larutan prekursor perovskit di ginjang ni lapisan SnO2 na dirawat ozon UV di 5000 rpm di udara sekitar saleleng 25 s. 5 detik dung parpudi, hatop ma didabuhon 50 μL larutan IPA MACl (4 mg/mL) tu substrat songon antipelarut. Dung i, film na baru diparade i dibahen ma di suhu 150°C saleleng 20 menit dung i di suhu 100°C saleleng 10 menit. Dung ngali film perovskit tu suhu kamar, larutan H2C2O4 (1, 2, 4 mg larut di 1 mL IPA) disentrifugasi di 4000 rpm saleleng 30 s laho pasifhon permukaan perovskit. Larutan spiro-OMeTAD na diparade marhite na mancampur 72,3 mg spiro-OMeTAD, 1 ml CB, 27 μl tBP dohot 17,5 μl Li-TFSI (520 mg di 1 ml asetonitril) dilapisi putar tu film i di 4000 rpm di bagasan 4000 rpm di bagasan. Na parpudi, lapisan Au na tebalna 100 nm diuaphon di bagasan hampa dohot kecepatan 0,05 nm/detik (0~1 nm), 0,1 nm/detik (2~15 nm) dohot 0,5 nm/detik (16~100 nm) . ).
2400 meter di toru ni penerangan simulator surya (SS-X50) di intensitas cahaya 100 mW/cm2 jala diverifikasi mamangke sel surya silikon standar na dikalibrasi. Molo so disurathon na asing, kurva SP diukur di bagasan kotak sarung tangan na gok nitrogen di suhu kamar (~ 25 ° C) di mode pindai maju dohot mundur (langkah tegangan 20 mV, waktu penundaan 10 ms). Dipangke ma topeng bayangan laho manontuhon luas na efektif 0,067 cm2 tu PSC na diukur. Dibahen ma pangukuran EQE di udara sekitar mamangke sistem PVE300-IVT210 (Teknologi Penglihatan Industri) dohot cahaya monokromatik na difokuskan tu alat i. 100 mW/cm2 di tekanan UV. Tof-sims diukur mamakke sims waktu penerbangan nanotofii. Profil kedalaman didapot mamangke pistol ion Ar 4 kV na luasna 400×400 μm.
250) mamangke Al Kα monokromatisasi (untuk mode XPS) di tekanan 5,0 × 10-7 Pa. Morfologi permukaan dohot kasar ni film perovskit diukur mamangke mikroskopi gaya atom (AFM) (FastScan Dimensi Bruker). BARANG dohot HAADF-BARANG dipatupa di FEI BARANG Titan Themis. Spektrum penyerapan UV-Vis diukur mamakke UV-3600Plus (Perusahaan Shimadzu). Arus pembatas muatan ruang angkasa (SCLC) dicatat di Keithley 2400 meter. Diukur do fotoluminesens keadaan mantap (PL) dohot fotoluminesens na diselesaikan waktu (TRPL) sian peluruhan seumur hidup pembawa diukur mamangke spektrometer fotoluminesens FLS 1000. Gambar pemetaan PL diukur menggunakan Evolusi SDM sistem Raman LabRam Horiba. Dibahen ma mamangke sistem thermo-fisher nicolet nxr 9650.
Di ulaon on, tapangke do metode pengambilan sampel jalur SSW laho mamparsiajari jalur peralihan fase sian fase α tu fase δ. I metode SSW, gerak parmukaan energi potensial itontuon tingon arah mode lambok acak (turunan padua), na mamungkinkon studi rinci dot objektif tingon parmukaan energi potensial. I bagasan karejo on, pangambilan sampel jalur ilaksanaon i supersel 72 atom, dot lobi tingon 100 pasangan keadaan awal/akhir (IS/FS) ipapungu i tingkat DFT. Mardasarkon kumpulan data pasangan IS/FS, dalan na manghubungkon struktur awal dot struktur akhir bisa itontuon dohot korespondensi antar atom, dungni gerakan dua arah i sapanjang parmukaan satuan variabel ipake giot lancar manontuon metode keadaan transisi. (VK-PAJUH). Dung dilului keadaan transisi, dalan na marhalang na tumoru boi ditontuhon marhite na marperingkat tu angka hambatan energi.
Sude paretongan DFT ilaksanaon mamake VASP (versi 5.3.5), i dia interaksi elektron-ion atom C, N, H, Pb, dot I iwakili dohot skema gelombang diperkuat (PAW) na diproyeksihon. Fungsi korelasi pertukaran igambarkan dohot pendekatan gradien umum i parametrisasi Perdue-Burke-Ernzerhoff. Batas energi tu gelombang bidang diatur tu 400 eV. Jaringan titik k Monkhorst-Pak adong ukuranna (2 × 2 × 1). Tu sude struktur, posisi kisi dot atom lengkap ioptimalkon sampe komponen tegangan maksimal i toru 0,1 GPa dot komponen gaya maksimal i toru 0,02 eV/Å. I model parmukaan, parmukaan FAPbI3 adong 4 lapisan, lapisan toru adong atom-atom na tetap mansimulasihon badan FAPbI3, dot tolu lapisan ginjang bisa margerak bebas i proses optimasi. Lapisan PbC2O4 tebalna 1 ML jala maringanan di permukaan ujung I ni FAPbI3, di si Pb terikat tu 1 I dohot 4 O.
Molo naeng mamboto gumodang taringot tu desain ni parsiajaran, ida ma Abstrak Laporan Portofolio Alam na mardomu tu artikel on.
Sude data na dapot manang dianalisa saleleng penelitian on dipamasuk tu artikel na diterbithon, songon i nang tu hatorangan pendukung dohot file data mentah. Data mentah na dipasahat di penelitian on boi do diida di https. Data sumber diparade tu artikel on.
Hijau, M. dkk. Tabel Efisiensi Sel Surya (edisi ke-57). program. listrik foto. sumber daya. pamangke. 29, 3-15 (2021).
Parker J. dkk. Mangatur pertumbuhan lapisan perovskit mamakke alkil amonium klorida na mudah uap. Alam 616, 724-730 (2023).
Zhao Y. dkk. 2RbCl na so aktif (PbI2) 2RbCl mambahen lam denggan film perovskit tu sel surya na marhafisien na timbo. Ilmu 377, 531-534 (2022).
Tan, K. dkk. Sel surya perovskit terbalik mamakke dopan dimetilakridinil. Alam, 620, 545-551 (2023).
Han, K. dkk. : wawasan taringot tu sifat struktural, optik dohot listrik. hata hatorangon. Mat. 28, 2253-2258 (2016).
Massey, S. dkk. Penstabilan fase perovskit hitam di FAPb3 dohot Cspb3. AKS Komunikasi Energi. 5, 1974-1985 (2020).
Hamu, JJ, dkk. Sel surya perovskit na efisien marhite pengelolaan pembawa na lam denggan. Alam 590, 587-593 (2021).
Saliba M. dkk. Pamasukhon kation rubidium tu sel surya perovskit mambahen lam denggan kinerja fotovoltaik. Ilmu 354, 206-209 (2016).
Saliba M. dkk. Sel surya sesium perovskit kation tiga: meningkatkan stabilitas, keterproduksi dohot efisiensi na timbo. lingkungan energi. ilmu pengetahuan i. 9, 1989-1997 (2016).
Cui X. dkk. Kemajuan baru-baru on di penstabilan fase FAPbI3 di sel surya perovskit berkinerja tinggi Sol. RRL 6, 2200497 (2022).
Delagetta S. dkk. Rasionalisasi pemisahan fase na dibahen foto sian halida campuran halida organik-anorganik. Nat. marhatahata. 8, 200 (taon 2017).
Lobang, DJ dkk. Pemisahan fase na dibahen cahaya di penyerap perovskit halida. AKS Komunikasi Energi. 1, 1199-1205 (2016).
Chen, L. dkk. Stabilitas fase batin dan celah pita batin kristal tunggal perovskit timah triyodida formamidin. Anjiwa. Kimia do i. parbangsaon. Ed. 61. taon 2022.
Mangantusi penguraian metilendiamonium dohot peranna di penstabilan fase timah triyodida formamidin. J. Kimia. Jalang ma. 18, 10275-10284 (2023).
Lu, HZ dkk. Pengendapan uap na efisien jala stabil sian sel surya perovskit hitam FAPbI3. Ilmu 370, 74 (2020).
Perovskit halida oktahedral miring na stabil manekan pembentukan fase na lokal dohot ciri-ciri na terbatas. Ilmu 374, 1598-1605 (2021).
Ho, K. dkk. Mekanisme perubahan dohot degradasi butir-butir formamidin dohot perovskit sesium dohot timah yodida di toru ni pengaruh kelembaban dohot cahaya. AKS Komunikasi Energi. 6, 934-940 (2021).
Zheng J. dkk. Perkembangan anion pseudohalida untuk sel surya perovskit α-fapbi3. Alam 592, 381-385 (2021).